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基于ZnO和In_2O_3纳米纤维的气体传感器研究

 
【摘要】:气体传感器是一类检测气体成分和浓度的装置,在当代生活中扮演着重要角色,已被广泛应用于环境监测、医疗健康、工业生产以及国防军事等诸多领域。研究表明,敏感材料是决定气体传感器性能的关键。优化材料的制备与传感特性是目前的研究热点。金属氧化物半导体(MOS)因气体响应高、使用寿命长、制作成本低等优点,被当作气体传感器的首选材料。然而,受到材料自身特性及其传感机理的限制,MOS基气体传感器一般存在检测极限偏高、响应与恢复时间较长、工作温度偏高以及选择性较差等问题。为了满足实际应用的苛刻需求,需要进一步提高MOS基气体传感器的性能。一维纳米结构具有高的比表面积、高长径比以及高效的电子传输通道等特点,是敏感材料的理想结构。因此,本论文以提升传感响应、降低工作温度为出发点,以ZnO和In_2O_3两种材料为主要研究对象,采用静电纺丝法,通过掺杂、构建核壳异质结以及贵金属修饰等手段,从增加表面活性位点、调控载流子浓度和传输过程以及促进气体的吸附和解吸附过程等方面,来提高MOS纳米纤维的传感性能,并探究其传感增强机理。本文的主要研究工作包括:(1)增大比表面积、掺杂改性利用单轴静电纺丝法分别制备了ZnO实心纳米纤维和ZnO空心纳米管。气敏测试结果表明,ZnO分别在275℃和300℃下对乙醇和丙酮气体表现出较高的响应。由于比表面积的增加,ZnO纳米管的响应值明显高于ZnO纳米纤维结构。为了进一步提高ZnO纳米管的气敏性能,利用单轴静电纺丝法对其进行了不同浓度的铟掺杂(In,1-20 mol%)。研究发现,铟掺杂对ZnO纳米管的形貌、结构以及气敏性能等具有重要的影响。其中IZO-0.01(In,mol%)纳米管基传感器在275°C下对乙醇的响应(81.7/100 ppm)是未掺杂器件的两倍(39.8/100 ppm),且响应(2-6 s)与恢复(56-63 s)时间较短。分析发现,IZO-0.01的气敏性能增强与铟元素的施主掺杂所引起的载流子浓度增加有关。(2)构建异质结利用同轴静电纺丝法制备了ZnO@In_2O_3核壳纳米纤维,通过构建异质结来提升复合纳米纤维的气敏性能。测试表明,ZnO@In_2O_3核壳纳米纤维在较低的工作温度(225℃)下,对100 ppm的乙醇表现出了较高的响应(31.87),与纯的ZnO和In_2O_3相比,响应值分别提高了2.3倍和1.5倍。此外,ZnO@In_2O_3核壳纳米纤维还表现出良好的乙醇选择性、可重复性以及长期稳定性。研究发现,ZnO@In_2O_3核壳结构不仅能够调节电子在纳米纤维内部的传输过程,还能通过异质结界面的势垒高度对电子在相邻的纳米纤维间的传输进行调控。(3)贵金属修饰(i)利用同轴静电纺丝法制备了Au纳米颗粒修饰的In_2O_3(IO-Au)纳米纤维。与纯In_2O_3器件相比,IO-Au-0.42样品不仅能够进一步将最佳工作温度从225°C降低至175°C,而且能够将对乙醇的响应提高6倍。与此同时,IO-Au-0.42在175℃下还表现出较低的检测极限(1 ppm)、优异的选择性、较短的响应时间(2 s/100 ppm)与恢复时间(152 s/100 ppm)以及长期稳定性。此外,IO-Au-0.42还可在室温条件下对乙醇气体进行探测,其响应值(11.12/100 ppm)远远高于纯的In_2O_3(2.05)。(ii)考虑到贵金属纳米颗粒的尺寸对其催化活性的影响,我们进一步利用光辅助沉积法在In_2O_3纳米纤维表面修饰了Au颗粒(Au/IO),主要研究Au颗粒的含量与尺寸对其气敏性能的影响。测试结果表明,Au/IO-C40-300样品在低温区(50-150°C)和高温区(200°C)分别对乙醇和丙酮气体表现出较高响应,可实现双功能传感。Au/IO-C40-300在150°C下,对乙醇的响应(775.6/100 ppm)是纯In_2O_3器件的36.8倍,并且在50°C的低温下依然表现出较高的乙醇响应(14.3/100 ppm)。对于丙酮气体,Au/IO-C40-300在200°C下表现出较高的响应(588.4/100 ppm),而纯的In_2O_3器件的响应值为16.5。此外,还利用相同的方法制备了Au修饰的ZnO纳米纤维(Au/ZO-C40-300)。测试表明,Au颗粒修饰后的器件不仅可以将最佳工作温度从275°C降低到125°C,而且能够将对乙醇气体的响应(556.8/100 ppm)提高24倍。该部分研究工作表明,Au纳米颗粒的修饰对In_2O_3纳米纤维和ZnO纳米纤维气敏性能的改善,主要归因于形成的肖特基结的形成以及Au纳米颗粒的催化效应和电子溢出效应。
【学位授予单位】:兰州大学
【学位级别】:博士
【学位授予年份】:2019
【分类号】:TP212

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